| 초록 |
□ 연구개요 본 연구를 통해 잘 제어된 결함구조를 갖는 저차원 금속화합물 나노구조체를 합성하고 이들에 단일원자촉매를 고정함으로써 새로운 개념의 고효율 고선택성 에너지 생산 및 저장용 촉매의 합성법을 개발하였음. 이를 위해 먼저 저차원 나노구조체에 양이온/음이온 격자결함을 선택적으로 도입하거나 구성성분에 대한 선택적 에칭을 통해 holey 나노구조를 형성하여 이들의 촉매 효율을 최적화하였음. 또한 얻어진 격자결함 나노구조체에 다양한 조합의 단일원자 촉매를 고정하고 이들의 적층구조 제어 및 in-situ 분광분석을 통한 작동 메커니즘 규명을 통해 최적화된 기능성을 갖는 맞춤형 단일원자촉매를 개발하였음. 이러한 단일원자촉매에 대한 연구를 바탕으로 이들에 대한 결합특성 및 금속 조성 제어를 통해 우수한 촉매 효율과 선택성을 갖는 새로운 개념의 단일원자기반 고효율 촉매의 재현성 있는 개발 전략을 제시할 수 있었음. □ 연구 목표대비 연구결과 1. 저차원 금속화합물 나노구조체의 양이온 및 음이온의 선택적 격자결함 도입 및 제어법 연구 - TiO<sub>2</sub>, MoS<sub>2</sub> 등의 저차원 금속산화물/금속찰코겐화물을 암모니아 가스 하에서 열처리하여 음이온 결함이 도입된 다수의 저차원 금속질화물을 합성함. - 층상구조 CoO<sub>2</sub> 나노시트에 Ni을 치환함으로써 산소격자결함을 도입함. - 잘 제어된 양이온/음이온 결함구조를 갖는 무기 나노구조체 7종 합성 및 결함이 도입된 저차원 나노구조체 4종을 합성함. 2. 저차원 나노구조체의 선택적 에칭을 통한 holey 나노구조체 합성 및 제어법 연구 - 금속산화물에 Fe를 치환 후 강산을 통한 습식에칭을 통해 격자결함을 도입함. - Al keggin과 몰리브덴산염을 사용해 MoO<sub>x</sub>-Al<sub>2</sub>O<sub>3</sub> 나노컴포지트를 합성하였으며 강산 에칭을 통해 산에서 용해도가 높은 Al<sub>2</sub>O<sub>3</sub> 그레인을 선택적으로 에칭하여 기공이 풍부한 다공성 MoO<sub>2</sub> 나노구조체를 합성함. - 격자결함을 갖고 있는 다양한 저차원 holey 구조체- holey TiN, holey MoN, holey Ru<sub>2</sub>P, holey NbN 등 8종 합성 및 이를 기반으로 한 다양한 혼성체 10종을 합성함. 3. 격자결함구조 저차원 나노구조체를 이용한 단일원자기반 고성능 촉매 합성 및 작동 메커니즘 연구 - Holey TiO<sub>1-x</sub>N<sub>x</sub> 나노시트, holey MoN 나노시트, 다공성 탄소구조체 등에 Pt, Pd, 등 단일원자 및 나노클러스터를 고정하여 고성능 전기화학촉매 5종을 합성함. - 단일원자 촉매가 고정화된 결함자리의 특성을 다양한 분광분석을 통해 결함자리가 단일원자의 고정 및 촉매 기능성에 미치는 영향을 규명함. - In-situ XANES/EXAFS, in-situ Raman, in-situ EPR 등 in-situ 분석과 DFT 이론 계산을 통해 촉매 기능성 작동 메커니즘 규명연구 3건을 수행함. □ 연구개발성과의 활용 계획 및 기대효과(연구개발결과의 중요성) 본 연구에서는 다양한 격자조작법을 이용하여 저차원 금속화합물 나노구조체에 대한 선택적인 양이온 및 음이온 격자결함 도입 기법을 개발하였으므로 우연적인 격자결함 형성에 주로 의존하는 기존 연구의 한계점을 극복할 수 있었으며 이를 바탕으로 제시된 격자결함구조의 정밀 조절법을 활용하여 무기 나노소재의 촉매 효율 및 선택성을 현저히 개선할 수 있을 것으로 기대됨. 이와 더불어 단일원자-결함구조 나노구조체 혼성촉매에 대한 체계적인 in-situ 분석 연구와 이론계산 연구 결과를 바탕으로 다양한 신재생 에너지 생산 및 저장 기술에 적용 가능한 고성능 맞춤형 촉매소재의 설계 및 합성법의 개발이 가능할 것이라 기대됨. (출처 : 연구결과 요약문 2p) |
